陆地DOM的输入伴随着DO和pH值的下降并加剧了千岛湖的CO2排放

摘要：

陆地输入和随后湖泊生态系统中溶解有机物（DOM）的降解会导致溶解氧（DO）的快速消耗。陆地DOM（包括有机酸）的输入也会导致pH值下降。然而，迄今为止，很少有研究调查陆地DOM输入、水体中的DO和pH水平以及湖泊生态系统的二氧化碳（CO2）排放之间的联系。根据2020年5月至2021年4月在中国主要人工饮用水水库千岛湖100个站点的月度实地采样活动，我们估计该湖的年二氧化碳排放量（FCO2）为37.2±29.0 gC m−2yr−1，相当于0.02±0.02 TgC yr−1。FCO2随着DO、叶绿素a（Chl-a）和δ2H-H2O的降低而显著增加，而FCO2随着比紫外吸收率（SUVA254）和陆地类腐殖成分（C2）的增加而增加。我们发现DO浓度和pH随着陆地DOM输入的增加（即SUVA254和陆地类腐殖C2水平的增加）而下降。垂直剖面采样显示，CO2的分压（pCO2）随着陆地DOM荧光（FDOM）的增加而增加，而DO、pH和δ13C-CO2随着陆地FDOM的增加而下降。这些结果强调了陆地DOM输入在改变物理化学环境和促进该湖泊和潜在的其他水生生态系统的二氧化碳排放方面的重要性。

图形摘要：

研究目的：

确定中国主要水库之一的千岛湖中溶解有机质（DOM）的化学组成和活性如何影响溶解氧（DO）浓度和pH，从而影响二氧化碳（CO2）的排放。陆地DOM输入及其随后的降解与水体中DO和pH水平以及CO2排放之间的联系。

研究方法：

2020年5月至2021年4月期间，每月在千岛湖的100个站点进行了现场采样。研究者测量了溶解氧（DO）、pH、水温和陆地DOM荧光（FDOM），并收集了水样进行实验室分析，包括DOC、Chl-a、δ2H-H2O、SUVA254等。此外，还使用超高效分辨率质谱（FT-ICR MS）来追踪DOM的分子组成，同时使用Picarro G2201-i同位素分析仪来测量CO2的稳定同位素组成，并进行垂直剖面采样以研究pCO2和δ13C-CO2的垂直变化。

Picarro仪器的使用：

Picarro G2201-i同位素分析仪被用于测量水样中CO2的浓度及稳定同位素组成，这是离散采样测量。在文章中，展示了2022年5月、8月和2023年3月在水库中进行的三次垂直剖面采样期间收集的pCO2和δ13C-CO2的数据，这些数据是通过Picarro G2201-i仪器获得的。

Picarro G2201-i仪器提供的数据用于分析CO2的稳定同位素组成（δ13C-CO2），这有助于研究者们理解CO2的来源和产生过程。通过这些数据，研究者们发现随着陆地DOM荧光（FDOM）的增加，pCO2增加，而DO、pH和δ13C-CO2减少。这表明陆地DOM的输入和随后的降解导致了DO的消耗和pH的降低，从而促进了CO2的排放。这些发现支持了研究的结论，即陆地DOM的积累和降解是水库CO2排放的关键过程，并且这些排放与水体中DO的消耗和pH的降低有关。这些结果强调了在模拟湖泊和水库碳平衡的变异性时，应考虑DOM的化学组成和活性对DO和pH变化的影响。

结论：

我们估计千岛湖的年CO2排放量为0.02±0.02 TgC yr−1。我们的研究结果表明，陆地DOM的积累和降解会加剧CO2排放，同时伴随着DO的消耗和水体pH值的下降。结果表明，DO和pH水平随着陆地DOM的增加而下降，δ13C-CO2随陆地FDOM的增加而降低；随着pH值的降低，pCO2增加，而δ13C-CO2的稳定同位素特征降低。这些结果突出了DOM的陆地输入在驱动CO2排放中的重要性。鉴于DOM在全球碳生物地球化学循环中的重要性，在模拟湖泊和水库中碳平衡的变化时，应考虑DOM的化学成分和生物不稳定性对DO和pH的变化以及CO2排放的影响。